此前曾为《白蛇2:青蛇劫起》《新神榜:哪吒重生》《新神榜:杨戬》等多部动画作品配音的杨天翔此次再度合作追光,作为配音指导为青中年高适献声。青中年李白的配音则由曾在《新神榜:哪吒重生》中为龙王三太子配音的凌振赫担任。杨天翔和凌振赫相识近十年,戏里戏外携手演绎了一段“神仙友谊”。奥斯卡金像奖得主奥利维亚·科尔曼首次加入漫威宇宙,谈及此次出演经历,她非常激动,“每次漫威电影上映时,我都会给经纪人打电话,‘拜托让我演一回漫威吧!’从没想过这个愿望实现了。”剧中,奥利维亚·科尔曼饰演一位军情六处探员,在危机期间保护英国的国家安全利益。与尼克·弗瑞有过往,时而与弗瑞合作时而作对。
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